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        超薄氧化鉬包覆氧化釩納米棒電極贗電容性能研究

        日期:2018-08-06 點擊次數:2188

        超薄氧化鉬包覆氧化釩納米棒電極贗電容性能研究

         Energist 能源學人 今天

        超級電容器(Supercapacitors)具有高功率儲能特性,但能量密度有待進一步提升,以滿足日益增長的需要。法拉第贗電容材料依靠表面或近表面所發生的氧化還原反應儲能,以其為電極材料組裝超級電容器,能量密度通常高于碳基材料超級電容器。然而,由于贗電容材料固有的低導電性、較慢的反應動力學等原因,其電化學性能,尤其是高電流密度下的電容保持率一直不令人滿意。構建多相組分電極材料是提高電化學性能的有益探索。前人的研究結果表明,兩相界面處可提供新的電化學儲能位點,并可通過界面內電場或者化學耦合作用等方式改善儲能性能。


        *近,東北大學的劉曉霞教授與孫筱琪博士課題組(共同通訊)通過簡單易行的電沉積方法,制備了超薄氧化鉬包覆的氧化釩納米棒復合電極,并分析了其**的贗電容性能。作者通過對電化學阻抗(EIS)數據的詳細分析,解析了復合電極倍率性能的強化。利用X射線光電子能譜(XPS)分析,發現超薄氧化鉬包覆可促進氧化釩的儲能電化學反應,因此復合材料的比電容得以顯著提高。該文章發表在國際知名期刊Advanced FunctionalMaterials上(影響因子:13.325). 


        與未包覆VOx納米棒相比,VOx@MoO3復合材料的傅里葉紅外光譜(FTIR)中與V=O、V-O、V-O-V有關的吸收峰發生藍移;包覆后,在V 2p3/2 X射線光電子能譜(XPS)中,V4+和V5+的譜峰也移向低電子結合能方向。這表明MoO3包覆對氧化釩的化學環境和電子結構產生了影響。在2mA/cm2的電流密度下,VOx@MoO3復合電極的面積電容達1980mF/cm2,明顯高于未包覆VOx電極(1309mF/cm2)和單獨MoO3電極(233 mF/cm2)的電容之和,表明在異相界面處產生的協同作用有助于提高復合材料的電容。此外,在100mA/cm2的高電流密度下,VOx@MoO3復合電極依然可以保持1166 mF/cm2的面積電容,表現出**的倍率性能。經10000次恒電流循環充放電后,VOx@MoO3復合電極可維持94%的電容,具有**的穩定性。


        為了進一步理解異相相互作用對復合材料倍率性能的影響,詳細分析了VOx@MoO3和未包覆VOx電極的EIS數據。VOx@MoO3復合電極在低頻區的斜率更加接近90°,在高頻區表現出更小的等效串聯電阻(Rs),具有更好的電容行為和更快速的離子遷移能力。分析了電極的虛部電容(C″)與頻率(f)的關系,發現VOx@MoO3復合電極 的弛豫時間常數僅為3.1s,小于VOx電極(9.6s),表明前者具有更高的功率輸出能力。分析了快速的電容過程和較慢的擴散過程對電極的儲能貢獻,在5mV/s的掃描速度下,VOx@MoO3復合電極的電容過程儲能貢獻高達88.5%,明顯**VOx電極(77.8%),進一步解析了復合電極的快速電荷儲存動力學。為了分析MoO3包覆對VOx儲能性能的影響,對-1.2V 和-0.3V極化電位下(vs. SCE)的VOx@MoO3復合電極和未包覆VOx進行了XPS分析。結果表明,在兩種電極中,VOx均以V4+和V5+之間的電化學轉化為主要儲能方式,但VOx電極中的轉化比例僅為11%,而VOx@MoO3復合電極中的轉化比例高達32%,表明MoO3包覆對界面或近界面處VOx化學環境和電子結構的修飾有助于促進其電化學反應的發生。


        圖1.(a)FEG基底、(b)VOx、(c)VOx@MoO3的SEM圖像(插圖為高倍數放大圖像)。(d)VOx@MoO3的TEM圖像。(e)異相納米棒中O、V、Mo元素的分布。(f)FEG基底、VOx、VOx@MoO3的XRD衍射譜圖。(g)VOx、VOx@MoO3的FTIR光譜。(h)VOx、VOx@MoO3中V 2p3/2的XPS光譜。(i)VOx@MoO3中Mo 3d的XPS光譜。

        圖2.(a)MoO3、VOx、VOx@MoO3電極在20mV/s的掃描速度下的CV曲線。(b-c)VOx@MoO3電極在不同電流密度下的恒電流充放電曲線。VOx和VOx@MoO3電極在(d)不同電流密度下的面積電容及(e)循環穩定性測試。

        圖3.(a)VOx和VOx@MoO3電極的Nyquist圖,插圖為高頻區的局部放大圖。(b)VOx和VOx@MoO3電極的虛部電容與頻率對數的關系。(c)VOx和(d)VOx@MoO3在5mV/s掃速下的電容貢獻分析,陰影區域為電容儲能部分。(e)VOx和(f)VOx@MoO3在-1.2V和-0.3V下的V 2p3/2XPS光譜。

        圖4.(a)VOx@MoO3/FEG//MnO2/CEG非對稱型電容器在10、20、40、60、80、100mV/s掃速下的CV曲線。(b)電容器在5、10、20、40、60、80、100mA/cm2電流密度下的恒電流充放電曲線。(c)電容器的Ragone圖。(d)電容器在50mA/cm2電流密度下的循環充放電穩定性測試結果,插圖為電容器為發光LED燈泡供能的數碼照片。

         

        Si-Qi Wang, Xiang Cai, Yu Song, Xiaoqi Sun,Xiao-Xia Liu, VOx@MoO3 Nanorod Composite for High-Perofrmance Supercapacitors. Adv. Funct. Mater. DOI: 10.1002/adfm.201803901. 


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